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我国大气重污染期间硫酸盐颗粒物的日均浓度可以达到几十甚至几百微克每立方米，大气化学教科书中的经典生成机制无法解释这种现象。为此，近些年来科研人员分别采用实验室模拟、外场观测和计算机模拟等手段展开了深入研究，仅在PNAS，Science Advances和Nature子刊等高影响期刊上就发表了十余篇研究论文。然而，基于不同研究手段提出的学术观点通常不一致，甚至相互矛盾。研究结果间为什么会存在较大的差异，如何针对硫酸盐的生成机制达成共识，是大气化学研究中亟待解决的问题。
857直播体育刘明旭、宋宇、朱彤及合作者，提出了一个新颖简洁的方法，可以科学定量大气中不同硫酸盐生成化学新机制的重要性，使不同研究方法的结果能够达到科学共识。
该方法首先要求明确大气重污染的时空尺度。重污染通常发生在秋冬季节，受地形槽影响，重污染可维持3天左右，水平尺度约为数百公里，其周期和大气长波基本一致。实验室反应动力学模拟是目前研究大气化学生成机制的主要途径，然而受实验条件限制，模拟周期仅为数十分钟，很难达到天气系统尺度。因此，实验室结果不一定能够真实反映重污染状况在数天和数百公里范围的演化。
进一步，考虑到大气化学组分的外场测量通常为欧拉系统观测，需要结合零维欧拉模式和尺度分析，获得大气污染二次生成速率的特征值（图1）。该特征值可以指导判定天气系统尺度下不同化学反应的重要性。根据典型重污染环境条件分析，得到硫酸盐的生成速率特征值为60微克每立方米每天。
图1 零维欧拉模型示意图
最后，采用零维大气化学模型，计算平均状态下不同化学机制的生成速率，并和以上特征值进行比较。如果两者比较吻合，即可判断硫酸盐的关键化学生成机制；反之，则需要进一步进行实验室模拟，寻找新的化学机制。该项研究证实，二价锰离子在吸湿气溶胶表面对二氧化硫的催化氧化，是重污染硫酸盐生成的主要来源（图2）。
图2. 硫酸盐不同生成机制的速率。
（a）24小时的累积生成量，(b)日均生成速率及不确定性分析。
该研究方法具有很好的普适性，可应用到其它大气二次产物形成机制的研究中。该工作近日以“Can we reach consensus on the dominant sulfate formation pathway in China’s haze?”为题发表于PNAS Nexus上。刘明旭研究员为论文第一作者，宋宇和朱彤教授为共同通讯作者。研究得到了国家自然科学基金项目的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1093/pnasnexus/pgae291
